新型三元材料的开发在各种应用中发挥着重要作用。虽然通过系间窜越(ISC)有效调节三重态形成已经在溶液中得到了很好的建立,但由于存在其他激子衰变通道通过分子间相互作用,固态中的ISC过程的调制仍然是一个挑战。环对苯乙烯(CPPs)的环状结构提供了一个独特的平台来调节分子间的堆积,从而在固体状态下实现可控的激子动力学。本文通过将缺电子冠烯二亚胺(CDI)单元整合到CPP框架中,设计并合成了具有分子内电荷转移(CT)相互作用的供体-受体型共轭大环(CDI - CPP)。X射线晶体学证实了滑动人字形填塞导致的有效分子间CT相互作用。瞬态光谱研究表明CDI - CPP在溶液和薄膜状态下均发生了ISC。在薄膜状态下通过ISC快速形成三重态可以归因于分子内和分子间电荷转移相互作用的协同作用。本研究强调了分子间CT相互作用对固态ISC过程的显著影响,揭示了利用CPPs的特征结构来操纵分子间CT相互作用。